Sementara itu, aktris multitalenta, penyanyi, dan penulis lagu Sydney Elizebeth Agudong—memerankan Nani, kakak perempuan Lilo yang kini menjadi walinya. Cerdas dan atletis, Nani dulunya adalah siswa berprestasi dengan impian menjadi ahli biologi kelautan, namun kini ia harus menyeimbangkan sekolah, pekerjaan, dan tanggung jawab besar membesarkan adiknya seorang diri.
Sydney memegang peran krusial sebagai Nani, dan sejak audisi pertamanya, para pembuat film langsung merasa bahwa mereka telah menemukan sosok Nani yang tepat. Hubungan dan chemistry-nya dengan Maia Kealoha pun terasa begitu alami dan menyentuh—penuh kehangatan yang nyata di layar.
Produser eksekutif Ryan Halprin menyampaikan, "Sejak awal, Sydney tampil luar biasa. Dalam perjalanan emosional cerita, Nani adalah karakter sentral, dan karena Sydney tumbuh besar di kepulauan, ia sangat terhubung dengan tema yang diangkat. Ia mampu menyampaikan momen-momen penuh emosi sekaligus menghadirkan sisi humor dengan begitu alami, menjadikannya pilihan yang sempurna."